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Development and application of novel portable personal aerosol samplers for partitioned sampling of aerosolised semi-volatile organic compounds in workplace environments.
Rostock, Universität, Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät, Diss., 2019, 174 S.
Die Bestimmung der Gas-Partikel-Verteilung eines Aerosols aus gesundheitsschädlichen semi-volatilen organischen Substanzen (semi-volatile organic compounds–SVOCs),denen Personen an ihren Arbeitsplätzenausgesetzt seinkönnen, ist anspruchsvoll. Bis zur Einstellung eines thermodynamischen Gleichgewichts, findet einständigerMassentransfer zwischen Gas-und Partikelphase eines SVOC-Aerosols satt. Dadurch können Messfehler, verbunden mit einer ungenauen Risikobewertung auftreten. DasHauptzieldieser Dissertationwares,eine gleichzeitige,abergetrennte Probenahme beider SVOC-Aerosolphasen zu ermöglichen. Dies sollte durch den Einbau von Denudern in die bereits in Deutschland vorhandenen tragbaren GGP-(Gesamtstaub-Gas-Probenahme) und GGP-Mini-Aerosolsammlererfolgen.Dafürwar es allerdings zunächst notwendig„Carbonaceous Monolithic Multi-Channel Denuder“ sowie „Multi-Channel Silicone Rubber TrapDenuder“ hinsichtlich ihrer Fähigkeiten die Gas-von der Partikelphase eines Aerosols zu separieren, experimentellzu charakterisieren. Des Weiteren wurdentheoretische Untersuchungenzur Bestimmung geeigneterDenudermaße sowie Flussraten, durchgeführt. Die getesteten „Carbonaceous Monolithic Multi-Channel Denuder“, die in tragbareGGP-Sammler eingebaut werden können, zeigten eineeffektive Gas-Partikeltrennung. Bei einem Fluss von 5l/min wurden für einen Denuder zum einen einehoheTransmission (99±6.5%)von n-Hexadecan-oder Diethylenglycoltröpfchen(Durchmesser von 1.08, 1.98 und 2.97μm)und zum anderen hohe Adsorptionseffizienzen für gasförmigesn-Hexadecan (91±1.4%) undDiethylenglycol (93±1.8%) festgestellt. Im Hinblick auf die „Multi-Channel Silicone Rubber Trap Denuder“, die in tragbareGGP-Mini-Sammler eingebaut werden können, wurde die Partikeltransmission mittels Polystyrol-Latex (PSL)-Partikeln (Durchmesser von 0.30-2.00μm)ermittelt. Die höchstePartikeltransmission von100±4.67% konnte bei 0.75μm Partikeln, vertikal betriebenen Denudern und einer niedrigen Flussrate von 0.5l/minerzielt werden.Hinsichtlich der Sorption gasförmiger Analytenbei 0.5l/min, betrugen die maximalenbestimmbarenSorptionseffizienzen97±2.7% für n-Hexadecan und 99±0.6% für Dimethylphthalat. DieDenuder waren nicht für eine Sorption von Diethylenglycol geeignet, da ein Abfall der Sorptionseffizienz auf 49±8.32% nach nur 135min beobachtet wurde. Basierend auf diesen Ergebnissen wurde ein verbesserter tragbarer Aerosolsammler für niedrige Flussraten, der sogenannte D-GPS-(denuder-gas-particle separation-Denuder-Gas-Partikel-Trennung) Sammler bestehend aus einem „Multi-Channel Silicone Rubber Trap Denuder“, einem Filter und einem auf graphitisiertem Rußbasierenden Adsorbergefertigtund im Labor sowie bei Feldstudien charakterisiertund getestet. Probenahmen von n-Hexadecanaerosolenwurden mittels des D-GPS-Sammlers durchgeführt undmiton-lineReferenzmessungen verglichen. Die daraus resultierendegemittelte Differenz zwischen beidenMessmethoden betrug 11.7±9.4%, während eine gemittelte Wiederfindung von 99.3±12.2% ermittelt werden konnte. Im Hinblick auf die Feldstudien in der südafrikanischen Platinmine, konnten mit Hilfe der erhaltenen MessergebnisseToxizitätsäquivalente (TEQ) für gasförmige sowie auf Partikeln kondensierte polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) berechnet werden.Die Probenahme mittragbaren D-GPS-Aerosolsammlern erlaubt es also Informationen zur Gas-Partikelverteilung von SVOC-Aerosolen zu gewinnen wo durch eine genauere Risikobewertung ermöglicht wird.
The determination of the gas-particle distribution of aerosolsfrom hazardous semi-volatile organic compounds (SVOCs) to which workers might beexposed to is challenging.A perpetual mass transfer between the SVOC aerosol’s gas and particle phase takes place until a thermodynamic equilibrium is reached. This may cause measurement artefacts together withan inaccurate risk assessment.The main goal of this PhD thesis was to enable simultaneous but separate sampling of both SVOC aerosol phases. This should be realised by incorporation of denuders in the currently in Germany available personal GGP (Gesamtstaub-Gas-Probenahme-inhalable dust/gas sampling) and GGP-Miniaerosol samplers. For this reason, it was necessary to experimentally characterise carbonaceous monolithic multi-channel and multi-channel silicone rubber trap denuders firstin terms of gas-particle partitioning, while theoretical investigations were carried out to determine suitable denuder dimensions and flow rates. The tested carbonaceous monolithic multi-channel denuders, which can be incorporated into portable GGPsamplers,havebeen shown to be an efficient gas-particle partitioning tool, since at a flow rate of 5l/min a high transmission (99±6.5%)of n-hexadecane or diethylene glycol droplets (diameters of 1.08, 1.98 and 2.97μm)and high gas phase collection efficiencies for both gaseousn-hexadecane(91±1.4%)and diethylene glycol(93±1.8%)were observed for one denuder.With regard to multi-channel siliconerubber trap denuders, which can be incorporated into GGP-Minisamplers, the particle transmission was determined by means of polystyrene latex (PSL)particles (diameters of 0.30-2.00μm). The highest particle transmission of 100±4.67% could be achieved for 0.75μm particles and vertically operated denuders at a low flow rate of 0.5l/min.Regarding the sorption of gaseous analytesat 0.5l/min, the maximal identifiable gas phase collection efficiencies were 97±2.7%for n-hexadecane and 99±0.6%for dimethyl phthalate. The tested denuders were not suitable for the sorption of diethylene glycol, since a decrease of the gas phase collection efficiency to 49±8.32%could be observed after only 135min.On the basis of these findings, an improved low flow rate personal aerosol sampler, called denuder-gas-particle separation (D-GPS)sampler consisting of a multi-channel silicone rubber trap denuder, filter and graphitised carbon black adsorber was produced,characterisedand testedin laboratory and field studies.Samplingmeasurements of n-hexadecane aerosols were carried out by means ofthe D-GPSsamplerand were compared to on-linereference measurements. The resultingaveraged difference between both measurement methods was 11.7±9.4%, while anaveraged recovery of99.3±12.2%could be determined.With regard to the field studies in the South African platinum mine, it was possible to calculate toxicity equivalents(TEQ) for polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) found in the gaseous phase and condensed on particles, by means of the obtained measurementresults. In thisway, personal D-GPSaerosol samplers provideinformation about the gas-particle distribution of SVOC aerosols and there fore facilitate a more accurate risk assessment.
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Other: Thesis
Thesis type
Doctoral thesis
Quellenangaben
Pages: 174 S.
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Universität
University place
Rostock
Faculty
Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät
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